成果简介

背景介绍

大气气溶胶中存在具有吸光能力且可以促进光化学反应的发色团有机物质（棕碳，BrC），从而对全球气候和大气环境质量具有潜在重大影响。目前对于大气颗粒物中BrC的研究主要集中在光学特征的研究，对于其光化学反应特征研究则相对较少。发色团有机物质光化学反应特征表现在，在太阳光照射下，发色团发生光激发反应，驱动一系列活性氧物质（ROS）的产生，进而对气溶胶中多相化学反应产生潜在影响。本研究试图探明COM光降解对气溶胶中碳质组成、光学性质、荧光团组成和光化学反应的潜在影响。

图文导读

图：光降解前后碳含量和组成的变化，∗和∗∗分别表示在0.1和0.01水平上的显著差异。

图：光降解过程中光吸收和荧光强度的变化。

图(a)光吸收，散射图显示了350nm处的吸收系数；

图(b)和图(c)分别显示了在POA和环境PM样品中荧光体积的衰减曲线。

（4）光降解对气溶胶光化学反应活性有显著影响。通过³COM^∗和¹O₂的产率定量分析了光降解对光化学反应的影响。在环境PM中，光解样品对TMP的消耗速率常数(k_TMP)比原始样品平均下降11%，相反，在POA中，光降解后k_TMP平均增加75%。在光降解后，不同气溶胶中的三线态生成保持不变或增加。COM可以产生三线态，并进一步产生¹O₂。¹O₂的产率在环境PM和POA中都下降表明COM的光降解对光化学反应有抑制作用。在POA中，在光激发前，原始样品和光解样品中都很少有¹O₂；在黑暗60min后，原始样品和光解样品都产生了¹O₂，说明在POA中没有光激发也可以产生¹O₂，原始样品中¹O₂含量高于光解样品；经过60min的光激发后，与未经过光激发的样品相比，原始样品和光解样品中¹O₂的含量都增加了3倍。原始样品中¹O₂的含量也高于光解样品(高出42%)，证明了COM光降解对¹O₂的生成有抑制作用。当三线态被山梨酸淬灭时，¹O₂的含量几乎没有变化，表明低能量的³COM^∗可能是POA中¹O₂的主要前体且COM光降解并不改变POA中低能量³COM^∗产生¹O₂的机制。在环境PM中，与POA中相似，在光激发前，原始样品和光解样品中¹O₂的含量非常低。而黑暗60 min后与POA不同¹O₂含量几乎没有变化表明如果没有光激发，在环境PM中不可能产生¹O₂。当三线态被山梨酸淬灭时不生成¹O₂，表明¹O₂的前体被淬灭，环境PM中¹O₂主要由高能³COM^∗产生。

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  研究总结

Photodegradation of atmospheric chromophores: changes inoxidation state and photochemical reactivity

文章署名作者：

牟臻、陈庆彩*、张立欣、关东杰、李豪

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陈庆彩教授基本简介

陈庆彩，教授、博导，陕西科技大学大气污染与控制研究团队负责人。毕业于名古屋大学，主要从事区域大气污染与控制、大气PM2.5健康效应等相关科研工作。入选陕西省“百人计划”、获陕西省青年科技新星称号、陕西省高校自然科学奖、日本大气化学学会奖、BRUKER和HORIBA企业科技奖、政府生态建设专家、名古屋大学特邀教员，担任Environmental Advances/Research等期刊编辑/编委。主持国家和省部级课题6项，以或通讯作者发表学术论文40余篇，包括领域期刊ES&T论文8篇，授权国家和软著12项。