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技术文章
毛细凝聚与蒸发发生在不同的相对压力下,产生的影响
点击次数：6553 发布时间：2013/3/5 14:09:39
许多工业催化剂为多孔性的. 根据IUPAC的分类，催化剂的细孔可以分成三类：微孔（micropore），指孔半径小于 2nm的孔．活性炭、沸石分子筛等含有此种类型的孔；中等孔（mesopore），指半径在 2—50 nm的孔，多数催化剂的孔属于这一范围；大孔（macropore），指半径大于50nm 的孔，如Fe3O4、硅藻土等含有此类型孔．
1. 毛细管凝聚与Kelvin方程
由于一些催化剂含有许多细孔，所以在吸附过程中常常有毛细管凝聚现象发生. 如在解释IV型等温线时（见图2.24）. 认为等温线的初始部分代表细孔孔壁上的单层吸附，到滞后环的始点B时，表示*小的孔内开始凝聚，随压力的提高，稍大些的孔也逐渐被凝聚液充满，直到饱和压力下，整个体系被凝聚液充满．
毛细管凝聚模型应用了这样一个原理：在毛细管内液体弯月面凹面上方的平衡蒸汽压力P小于同温度下的饱和蒸汽压P0，即在固体细孔内低于饱和蒸汽压力的蒸汽可以凝聚为液体．这一原理的数学表述即为Kelvin方程，
（3.17 ）其中，
为液体表面张力系数，
为液体摩尔体积，
为孔半径，θ为接触角. Kelvin方程描述了凝聚时，气体的相对压力和孔径的关系，它是吸附法测孔分布的理论基础.
为液体表面张力系数，为液体摩尔体积，为孔半径，θ为接触角. Kelvin方程描述了凝聚时，气体的相对压力和孔径的关系，它是吸附法测孔分布的理论基础.2. 吸附的滞后现象
吸附等温线给出了压力－吸附量的一一对应关系，无论在吸附过程，还是在
脱附过程应当得到同一条等温线，但是在研究一些孔性催化剂等温吸附时出现了异常，如在IV型等温线中等压力段出现了吸附线和脱附线不重合，通常称这一现象为滞后（ 见图3.6 ）. 在等温线上，（ABC）段为细孔壁上单层吸附，向上的（CDE）吸附段称为吸附支，到饱和时，吸附量不变或继续增加，向下的脱附段（EFC）称为脱附支，环（CDEF）称为滞后环. 可以看出，在一定相对压力下，脱附支的吸附总是大于对应吸附支上的吸附量. 滞后现象的出现，与催化剂中细孔内的凝聚有关．对此曾提出过多种模型加以解释．以下介绍两种常见的模型．
图3.6 IV型等温线的滞后现象
是由McBain提出的墨水瓶模型[4 ]．设想细孔有如图3.7所示的形状，瓶口处半径为rs，瓶体处半径为rb。据Kelvin方程，瓶口和瓶体处发生凝聚所需的蒸汽压分别为
和 
因为rb＞rn，故 Pb＞Pn。
图3.7 墨水瓶模型的毛细凝聚
吸附过程中，蒸汽压先达到Pn，这时瓶口发生凝聚，而瓶体是空的，只有蒸汽压到Pb时瓶体才发生凝聚．脱附时，蒸汽压降低先接近Pb，照理此时瓶体的凝聚液应该蒸发，但由于瓶口处有液体封锁而不能蒸发，一直要等到蒸汽压降到Pn, 瓶口处凝聚液蒸发完后才能蒸发，这样，虽然体系的压力相同，与吸附过程相比，在脱附过程中催化剂细孔内含了更多的凝聚液，出现了滞后现象．
第二个模型是由 Cohan提出的两端开口的圆柱孔模型[5]（图3.8）．认为在这种孔内，气－液间不是形成弯月面，不能直接用Kelvin方程，而此时是形成圆筒形液膜，随压力增加液膜逐渐增厚，Cohan给出凝聚所需的压力为
可以看出，按此方程得到的r与由Kelvin方程得到的rK差了一倍，rK=2r。
图3.8 圆柱孔模型的毛细凝聚
脱附时，从充满凝聚液的孔的蒸发则是从孔两端的弯月面开始，这时的弯月面为半球形，因而按Kelvin方程，凝聚液蒸发所需的压力为
对同一个孔，凝聚与蒸发发生在不同的相对压力下，这就是出现滞后的原因．
滞后环有多种类型（图3.9）．滞后环的形状主要与吸附剂的孔结构和孔的网络性质有关有关原创作者：贝士德仪器科技（北京）有限公司
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